Herstellung von Kohlenstoffspeicher-Sinterkörpern mittels Mikrowelle

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 5122 (2023) Diesen Artikel zitieren

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In dieser Studie wurde das Mikrowellensintern von Flugascheproben mit großen Mengen an unverbranntem Kohlenstoff und CaCO3 untersucht. Zu diesem Zweck wurde CaCO3 mit Flugasche-Sinterkörpern vermischt, um CO2 zu fixieren. Die Zersetzung von CaCO3 wurde beobachtet, als das Rohmaterial mittels Mikrowellenbestrahlung auf 1000 °C erhitzt wurde; Allerdings wurde ein Aragonit enthaltender Sinterkörper erhalten, wenn das Rohmaterial unter Zugabe von Wasser auf 1000 °C erhitzt wurde. Darüber hinaus könnten Karbide in der Flugasche durch Steuerung der Mikrowellenbestrahlung selektiv erhitzt werden. Das Mikrowellenmagnetfeld erzeugte einen Temperaturgradienten von 100 °C in einem schmalen Bereich von 2,7 μm oder weniger im Sinterkörper und trug dazu bei, die CaCO3-Zersetzung in der Mischung während des Sinterns zu unterdrücken. Durch die Speicherung von Wasser in der Gasphase vor der Ausbreitung kann CaCO3, das mit herkömmlicher Erhitzung nur schwer zu sintern ist, ohne Zersetzung gesintert werden.

Die Dekarbonisierung gewinnt für die Verwirklichung einer nachhaltigen Gesellschaft zunehmend an Bedeutung. Im November 2021 fand im Vereinigten Königreich die 26. Konferenz der Vertragsparteien des Rahmenübereinkommens der Vereinten Nationen über Klimaänderungen statt, auf der Japans ehrgeizige Bemühungen im Bereich des Klimawandels bekannt gemacht wurden1. Der rasche Übergang zu einer CO2-neutralen Gesellschaft bis 2050 ist nicht nur in Japan, sondern weltweit erforderlich. Gleichzeitig wird der effektiven Verwertung von Industrieabfällen wie Flugasche aus Kohlekraftwerken und Betonschlacke zunehmend Aufmerksamkeit gewidmet. Versuche, CO2 in Beton und Schlacke einzufangen und zu fixieren, waren erfolgreich2,3,4,5,6,7,8,9,10,11. Bei der Zementproduktion entstehen etwa 0,8 kg CO2 pro kg Zement, was etwa 5–8 % der weltweiten CO2-Emissionen ausmacht2. Mehrere Studien zur Bindung von CO2 an Beton haben sich auf die Karbonisierung von Betonschlammabfällen (CSW) konzentriert. Über Forschungen zur thermodynamischen Karbonisierung von CSW in einer kontrollierten Umgebung wurde in der Grundlagenforschung2,3,4, der angewandten Forschung4,5, der Theorie6 und der Scale-up-Forschung7 berichtet, und sie hat als Technologie zur Kohlenstoffabscheidung und -speicherung, die dauerhaft isolieren kann, zunehmend an Bedeutung gewonnen CO2. Darüber hinaus hat die Karbonisierung von Schlacke als CO2-Speichertechnologie im Stahlbereich an Interesse gewonnen. Schlacke ist ein Nebenprodukt der Eisenproduktion. Die weltweite Eisenschlackenproduktion im Jahr 2021 wurde auf 340 bis 410 Millionen Tonnen geschätzt8, und die Forschung zur Ausfällung von CaCO3 durch chemische Umwandlung dieser Eisenschlacke mithilfe alkalischer Verbindungen hat große Aufmerksamkeit erregt9,10,11. Diese Studien zeichnen sich durch die Möglichkeit aus, hochreines CaCO3 in Pulverform zu erhalten. Es besteht jedoch Bedarf an einer Technik, um das erhaltene pulverförmige CaCO3 in ein Strukturmaterial umzuwandeln, um CO2 dauerhaft zu fixieren.

Wir konzentrieren uns auf Mikrowellenerwärmung als Technologie zum Sintern von Materialien ohne Zersetzung von CaCO3-Pulvern. Viele Forscher haben die Mikrowellenerwärmung im Bereich des Keramiksinterns untersucht, da sie das schnelle Erhitzen von Objekten ermöglicht12,13,14,15. Darüber hinaus haben Untersuchungen der letzten Jahre bestätigt, dass Mikrowellen in einem schmalen Bereich von 4,7 bis 60 nm der Mischung einen Temperaturgradienten von mehreren hundert Grad erzeugen16,17,18. Somit können andere Materialien als CaCO3-Pulver selektiv erhitzt werden, indem diese beiden Eigenschaften gut genutzt werden, und die Mischung kann gesintert werden, bevor sich CaCO3 zersetzt.

Unser Ziel ist es, einen Flugasche-Sinterkörper zu schaffen, der CaCO3 enthält, indem wir die Eigenschaften der Mikrowellenerwärmung nutzen. Flugasche ist ein Nebenprodukt von Wärmekraftwerken, die jährlich etwa 500 Millionen Tonnen davon produzieren19,20,21,22. Die Entsorgung von Flugasche ist kostspielig, da sie etwa 10–20 % unverbrannten Kohlenstoff enthält20,23. Ein CO2-Reduktionseffekt kann erzielt werden, wenn ein Sinterkörper mit in Flugasche eingeschlossenem Kohlenstoff gebildet werden kann. Somit kann ein doppelter Kohlenstoffspeichereffekt erzielt werden, wenn eine Heizmethode entwickelt wird, die den Kohlenstoffgehalt der Flugasche nicht wesentlich verbrennt und CaCO3 nicht zersetzt.

Zu diesem Zweck nutzen wir die Eigenschaften der Mikrowellenerwärmung, um in einem einzigen Arbeitsgang einen Sinterkörper mit CaCO3 zu erzeugen. Mikrowellen können Flugasche innerhalb von zehn Sekunden auf 1000 °C erhitzen24, was darauf hindeutet, dass die Sinterung abgeschlossen sein kann, bevor die für die CaCO3-Bildung wesentlichen Wassermoleküle diffundieren. Darüber hinaus untersuchen wir eine Bestrahlungsmethode, die die Zersetzung von CaCO3 und die Verbrennung von unverbranntem Kohlenstoff durch die präzise Trennung der elektrischen und magnetischen Felder von Mikrowellen und die Bestrahlung des Flugasche-Rohmaterials unterdrückt. Die Temperatur der Flugasche wurde mit einer räumlichen Auflösung in der Größenordnung von Mikrometern gemessen und der Zusammenhang zwischen der Mikrowellenbestrahlungsmethode und der engen Temperaturverteilung untersucht.

Die Mikrowellenabsorption von Flugasche hängt stark von der Kohlenstoffkonzentration ab; Allerdings variiert die in der Flugasche verbleibende Kohlenstoffmenge von Kraftwerk zu Kraftwerk erheblich. Dieser Unterschied in der Menge an unverbranntem Kohlenstoff ergibt sich aus der unterschiedlichen Nutzung fossiler Brennstoffe als Rohstoffe für die Stromerzeugung. Daher haben wir Flugascheproben aus zwei tatsächlichen Kraftwerken erhalten (bezeichnet als S und M). Wie erwartet hatten die S- und M-Flugascheproben unterschiedliche Kohlenstoffgehalte (Tabelle 1). Die beiden Arten von Flugasche wurden mit CaCO3 gemischt, um die in dieser Studie verwendeten Proben herzustellen. Darüber hinaus wurde NaCl als Sinterhilfsmittel eingesetzt.

S-Flugasche, M-Flugasche, NaCl (97,7 Masse-%, Arashio Co. Ltd., Shizuoka) und CaCO3 (99,5 Masse-%, Junsei Co. Ltd., Tokio) wurden gemischt, um ein gesintertes Rohmaterial (S -Flugasche:M-Flugasche:NaCl:CaCO3 = 4:1:1:1 [Massenverhältnis]). Diese Zusammensetzung wurde anhand des SiO2-Al2O3-Na2O-Phasendiagramms anstelle der Menge an unverbranntem Kohlenstoff25 bestimmt. Das Zustandsdiagramm zeigt, dass der Schmelzpunkt von Flugasche etwa 1060–1160 °C beträgt, wenn das Massenverhältnis SiO2:Al2O3:Na2O etwa 5:2:1 beträgt. Daher wurde angenommen, dass die zum Sintern erforderliche Temperatur gesenkt werden könnte.

Die Mischung (Gewicht: 1,5 g; Standardabweichung: 0,001 g) wurde in einen Quarzhalter geladen, der 100 Mal geklopft wurde, um jegliche Volumenänderungen zu unterdrücken. Dann wurde der Quarzhalter in einen Hohlraumresonator geladen, wobei die Probe, zu der eine kleine Menge reines Wasser (0,8 g) hinzugefügt wurde, ebenfalls erhitzt wurde, um durch Erhitzen zersetztes CaCO3 zurückzugewinnen.

Als Heizmethode verwendeten wir getrennte Mikrowellenfelder mit einer Frequenz von 2,45 GHz. Das System verfügte über sechs Wellenleiter (109,1 × 56,4 × 149,3 ± 5 mm), kombiniert mit einem Magnetron-Oszillator, einem E-H-Tuner, einem Kolben und einer Ersatzlast, wie in Abb. 1 dargestellt. Die Mikrowellen wurden mithilfe eines Schlitzes fokussiert und bildeten ein TE103 Welle innerhalb des Hohlraums. Der Spalt hatte einen 52-mm-Schlitz parallel zur Ausrichtung des elektrischen Feldes. Der Kolben wurde am Ende des Wellenleiters platziert. Dieses System ermöglichte es uns, die elektrischen und magnetischen Felder der Mikrowellen räumlich zu trennen26,27. Die Probe wurde an einem elektrischen Feldknoten (bezeichnet mit Emax, wo das Magnetfeld Null ist) oder einem Magnetfeldknoten (bezeichnet mit Hmax, wo das elektrische Feld Null ist) platziert. Beim Erhitzen der Probe durch Mikrowellen wurden 0,4 l/min CO2-Gas in den Hohlraum induziert. Die Temperatur der Reaktanten wurde mit einem Strahlungsthermometer (FTZ6-R220-5S22, Japan Sensor Corp.) überwacht. Die elektrische Permittivität wurde bei verschiedenen Temperaturen mithilfe einer Hohlraumstörungsmethode untersucht, um das Erwärmungsverhalten zu verstehen28,29. Das beim Erhitzen der Flugasche emittierte Gas wurde mit Q-Mass (PrismaPro QMG250, Hakuto Co. Ltd., Tokio) analysiert.

Schematische Darstellung des Singlemode-Heizgeräts und der berechneten elektromagnetischen Feldintensitätsverteilung im Gerät während der Mikrowellenbestrahlung. Die Mikrowellenleistung wird mit 1 W angenommen.

Nach dem Erhitzen wurden das Volumenreduktionsverhältnis, der Restkohlenstoff und die Festigkeit der Flugascheproben untersucht, die eine wichtige Rolle bei der Nutzung von Flugasche spielen. Das Volumenreduktionsverhältnis und die Menge an Restkohlenstoff wurden mit der Archimedes-Methode bzw. Röntgenfluoreszenz (RFA) gemessen. Abschließend wurden monoaxiale Druckversuche durchgeführt, um die Festigkeit der Proben zu messen.

Das Thermera-NIR2-System (Mitsui Photonics Ltd.) wurde verwendet, um die Temperaturverteilung zu messen, die aus zwei Wellenlängen (800 und 975 nm)30,31 erhalten wurde, was zur Messung der Flächentemperatur an jedem Pixel des Bildes führte. Mit diesem System erreichten wir eine Temperatur von 2,7 μm/Pixel über 800 °C. Die Genauigkeit der analysierten Temperatur betrug ± 1 %.

Mikrowellen erhitzen Flugasche schnell. Abbildung 2a zeigt die Temperaturänderung, wenn 1,5 g des Mischmaterials durch ein elektromagnetisches Mikrowellenfeld erhitzt werden. Die Flugasche zeigt unabhängig von den Mikrowellenbestrahlungsbedingungen eine gute Mikrowellenabsorption; Allerdings zeigt die Erwärmung durch ein elektrisches Feld einen höheren Gradienten als die Erwärmung durch ein magnetisches Feld in der Nähe von 1000 °C. Dieses Phänomen wird auf die Verbesserung der Dielektrizitätskonstanten der Komponenten der Mischung bei hohen Temperaturen zurückgeführt. Abbildung 2b und c zeigen die Temperaturabhängigkeit der realen und imaginären Dielektrizitätskonstanten der Komponenten der Mischung, die jeweils mit der resonanten Störungsmethode gemessen wurden. Hier ist es schwierig, die Dielektrizitätskonstante mit den koaxialen Übertragungs- und Resonanzstörungsmethoden zu messen, da M-Flugasche einen großen dielektrischen Verlust aufweist. Dadurch wird die Zusammensetzung der M-Flugasche erhöht und die Mikrowellenabsorptionsabhängigkeit gemessen. Abbildung 2c zeigt, dass eine Erhöhung der Menge an M-Flugasche die Mikrowellenabsorption verbessert, während CaCO3 und NaCl Mikrowellen kaum absorbieren. Dies weist darauf hin, dass der unverbrannte Kohlenstoff, der in der M-Flugasche verbleibt, erheblich zur Mikrowellenabsorption beiträgt.

(a) Temperaturänderung, wenn die 1,5-g-Probe mit (oder ohne Wasser) durch ein elektrisches Mikrowellenfeld (oder magnetisches Feld) erhitzt wird (Haltezeit: 1 Minute, Haltetemperatur: 1000 °C, 0,4 l/min CO2). Temperaturabhängigkeit der (b) realen und (c) imaginären Dielektrizitätskonstanten des Flugascherohmaterials, gemessen mit der Resonanzstörungsmethode (TM020, Luft).

Abbildung 3a zeigt den Kohlenstoffgehalt der bei 1000 °C gesinterten Mischung. Die Mischung vor der Mikrowellenerhitzung enthält 10,2 Masse-% Kohlenstoff; Dabei handelt es sich sowohl um unverbrannten Kohlenstoff als auch um den aus CaCO3 gewonnenen Kohlenstoff. Die Mischung ohne Wasser wurde durch Mikrowellenbestrahlung (1 Minute) auf 1000 °C erhitzt, woraufhin eine Abnahme der Kohlenstoffkonzentration bestätigt wurde. Dieser Rückgang der Kohlenstoffkonzentration kann auf die Zersetzung von CaCO3 und die Verbrennung von Kohlenstoff zurückgeführt werden. In der Mischung, der Wasser zugesetzt wird, kann bei gleicher Erhitzung ein Anstieg der Kohlenstoffkonzentration festgestellt werden. Ein Gas, das das Kalkwasser trübt, kann erhalten werden, wenn die gesinterte Mischung unter Zugabe von Wasser erneut pulverisiert und in einer N2-Atmosphäre auf 1000 °C erhitzt wird, wie in Abb. 3a dargestellt. Dies wird darauf zurückgeführt, dass durch den verbrannten Kohlenstoff andere Elemente als Kohlenstoff in das Gas entweichen und die Zersetzung bzw. Verbrennung von CaCO3 und Kohlenstoff unterdrückt wird. Abbildung 3b zeigt die Heizzeitabhängigkeit des Kohlenstoffgehalts des Sinterkörpers, der durch Erhitzen der Mischung mit zugesetztem Wasser auf 1000 °C erhalten wird. Sowohl Elektro- als auch Feldheizung weisen bei kurzer Verweilzeit einen hohen Kohlenstoffgehalt auf; Dies liegt daran, dass der CaCO3-Zerfall und die Kohlenstoffverbrennung aufgrund der kurzen Sinterzeit nicht ausreichend voranschreiten. Da Silizium, Kalzium, Sauerstoff und andere Elemente aus der gemischten Flugasche verstreut waren, erhöhte sich die Kohlenstoffkonzentration (Tabelle S1). Die Kohlenstoffkonzentration nimmt mit zunehmender Erhitzungsverweilzeit ab. Diese Abnahme der Kohlenstoffkonzentration im Sinterkörper der Mischung ist bei der Magnetfelderwärmung geringer als bei der elektrischen Felderwärmung.

(a) Vergleich der Kohlenstoffkonzentration in der Mischung mit oder ohne Wasserzusatz nach dem Erhitzen mit einem elektrischen Mikrowellenfeld und einem magnetischen Feld und (b) die Sinterzeitabhängigkeit der Kohlenstoffkonzentration im Sinterkörper.

Um die Genauigkeit der Messung zu verbessern, wurde der Sinterkörper nach der Mikrowellenbehandlung pulverisiert und erneut auf 1000 °C erhitzt. in einer Stickstoffatmosphäre. Das erhaltene Rauchgas wurde durch eine Ca(OH)2-Lösung geleitet und es wurde ein trüber Zustand beobachtet (Blasentest). Dieses Testergebnis stützt die Hypothese, dass der Sinterkörper in einem Magnetfeld erhitzt wird und je kürzer die Brenndauer, desto mehr CO2 enthalten ist (Abb. S1).

Darüber hinaus wurde die Thermogravimetrie-Differenzialthermoanalyse (TG-DTA) zum Nachweis von CaCO3 verwendet. Das Rohmaterial wurde 30 s lang durch Mikrowellen- oder Magnetfelderwärmung auf 1000 °C erhitzt und der erhaltene Sinterkörper wurde mittels TG-DTA analysiert. Den TGA-Ergebnissen zufolge (Abb. S2) zeigte der durch das elektrische Mikrowellenfeld erhitzte Sinterkörper zwei Gewichtsverluste von – 1,19 Gew.-% (N = 3, 400–600 °C) und – 2,97 Gew.-% (N = 3, 600–900 °C). Andererseits zeigte der durch das Mikrowellenmagnetfeld erhitzte Sinterkörper Gewichtsverluste von – 1,94 Gew.-% (N = 3, 400–600 °C) und – 4,78 Gew.-% (N = 3, 600–900 °C). Den DTA-Ergebnissen zufolge zeigten beide Sinterkörper Endothermen im Bereich von 400–600 und 600–900 °C. CaCO3 zersetzt sich bei 400–900 °C, was eine endotherme Reaktion ist. Daher enthalten beide Sinterkörper CaCO3, und durch Erhitzen durch ein Magnetfeld entstehen Sinterkörper, die mehr CaCO3 enthalten als durch Erhitzen durch ein elektrisches Feld hergestellte Sinterkörper.

Abbildung 4a zeigt die XRD-Muster des Sinterkörpers, der durch Erhitzen der Mischung mit Wasser unter Verwendung eines elektrischen Mikrowellenfelds erhalten wurde. Das Messergebnis zeigt den Peak von Aragonit, einem Kristall aus CaCO3. Mikrowellenerhitzte Sinterkörper zeigten eine Kristallstruktur mit Anorthit als Hauptbestandteil. Außerdem zeigte der durch das Mikrowellenmagnetfeld erhitzte Sinterkörper einen Calcit-Peak. Dieser Peak verschwindet mit zunehmender Heizzeit, wie in Abb. 4b dargestellt. Betrachtet man dieses Ergebnis zusammen mit den Ergebnissen der TG-DTA und der chemischen Analyse, kann bestätigt werden, dass im Mikrowellenerwärmungsmagnetfeld die durch XRD beobachtbare Menge an Calcit erhalten bleibt, ohne zersetzt zu werden.

XRD-Muster der mit Wasser versetzten Mischung (a) nach Erwärmung durch ein elektrisches Mikrowellenfeld und (b) nach Erwärmung durch ein magnetisches Mikrowellenfeld.

Das Mikrowellen-Magnetfeld unterdrückt die Zersetzung von Kohlenstoff im Vergleich zu der im Mikrowellen-Elektrofeld, wenn die Mischung gesintert wird. Diese Tendenz wurde durch die Ergebnisse der Abgasanalyse bestätigt. Abbildung 5a zeigt die Temperaturänderung und die Ergebnisse der Abgasanalyse im Vergleich zur Zeit, wenn das Gemisch durch ein elektrisches Mikrowellenfeld erhitzt wird. Die Abgasanalyse wurde durchgeführt, indem ein Abgas mit Q-Masse betrieben wurde; Die vertikale Achse ist der aus dem Ionenstrom berechnete Partialdruck und das Trägergas ist CO2 (0,4 l/min). Der CO2-Partialdruck ist auf 65 % gesunken, da der Druck im Inneren des Ofens negativ ist, da das Abgas beim Einleiten des Trägergases von einer Vakuumpumpe angesaugt wird. Wie in Abb. 5a dargestellt, kann unmittelbar nach Beginn der Mikrowellenbestrahlung ein Anstieg des Gases mit der Massenzahl 28, das CO entspricht, bestätigt werden. Daher wird gefolgert, dass die Kohlenstoffverbrennung stattfindet, weil CO-Gas gemäß den Prinzipien der Thermodynamik nur dann entsteht, wenn Kohlenstoff bei hoher Temperatur verbrannt wird32. Abbildung 5b zeigt die Temperaturänderung über die Zeit und die Ergebnisse der Rauchgasanalyse, wenn die Mischung in einem Mikrowellen-Magnetfeld erhitzt wird. Das Gas mit der Massenzahl 28, entsprechend CO, nimmt zu, wenn das Gemisch 1000 °C erreicht. Darüber hinaus kehrt das CO-Gas zur Grundlinie zurück, sobald die Gemischtemperatur sinkt, und im Vergleich zur elektrischen Feldheizung wurde nur eine geringe Menge CO-Gas freigesetzt. Daher wird bei der In-situ-Mikrowellenerwärmung die Reaktion, bei der Kohlenstoff verbrennt und in CO-Gas umgewandelt wird, unterdrückt. In Anbetracht der Tatsache, dass Kohlenstoff in elektrischen und magnetischen Mikrowellenfeldern gut erhitzt wird, kamen wir zu dem Schluss, dass CaCO3 um Kohlenstoff herum stabil ist und aufgrund seiner niedrigen Temperatur nicht in einem elektrischen Mikrowellenfeld reagieren kann.

Temperaturänderungs- und Abgasanalyseergebnisse als Funktion der Zeit, wenn die Mischung mit (a) einem elektrischen Mikrowellenfeld und (b) einem magnetischen Feld erhitzt wird.

Volumenreduktionsrate und Steifigkeit sind wichtige Parameter, die den technischen Nutzwert des Sinterkörpers bestimmen. Daher wird die Auswirkung der Wasserzugabe auf die Volumenverringerungsrate und die Steifigkeit des Flugasche-Sinterkörpers untersucht. Abbildung 6a zeigt die Retentionszeitabhängigkeit der Volumenreduktionsrate der bei 1000 °C gesinterten Mischung. Dabei übernimmt der Fehlerbalken die dreimal gemessene Standardabweichung. Abbildung 6a bestätigt, dass die Zugabe von Wasser die Volumenreduktionsrate wirksam verbessert. Darüber hinaus verringert die Erwärmung durch ein Magnetfeld das Volumen der Mischung wirksamer als die Erwärmung durch ein elektrisches Feld, wenn die Haltezeit kurz ist. Dies bedeutet, dass die Zugabe von Wasser und die Erwärmung durch ein Magnetfeld die Luftblasen im Sinterkörper reduzieren. Abbildung 6b zeigt die Retentionszeitabhängigkeit der Steifigkeit der bei 1000 °C gesinterten Mischung; die Wasserzugabe hat keinen Einfluss auf die Steifigkeit des Sinterkörpers. Darüber hinaus ist die Erwärmung durch ein Magnetfeld wirksamer für die Steifigkeit der Mischung als die Erwärmung durch ein elektrisches Feld, wenn die Haltezeit kurz ist; Die Erwärmung durch ein elektrisches Feld ist effektiver als die Erwärmung durch ein magnetisches Feld, wenn die Haltezeit lang ist.

Abhängigkeit der Retentionszeit von (a) der Volumenreduktionsrate und (b) der Steifigkeit der bei 1000 °C gesinterten Mischung.

Allerdings stellt sich die Frage „Warum unterdrückt die Zugabe von Wasser den Abbau von CaCO3?“ bleibt unbeantwortet. Dieses Phänomen kann dadurch erklärt werden, dass die Hochgeschwindigkeitserwärmungseigenschaft von Mikrowellen das Sintern abschließt, bevor Wasser diffundiert. Sobald die Temperatur ansteigt, durchläuft der Sinterkörper den Prozess der Temperaturabsenkung. Die Anwesenheit von Wasser und CaO im thermodynamisch stabilen Bereich von CaCO3 fördert die Karbonisierung des Sinterkörpers. Diese Hypothese erklärt, dass die Zugabe von Wasser und die Verkürzung der Sinterzeit für die Kohlenstoffspeicherung wirksam sind. Die Ergebnisse der Abgasanalyse deuten jedoch darauf hin, dass die Kohlenstoffverbrennungstemperatur bei Erwärmung durch ein Mikrowellenmagnetfeld sinkt und daher die Ursache untersucht werden muss.

Es ist notwendig, die mesoskalige Thermodynamik zu diskutieren, um die aktuelle Mikrowellenchemie zu berücksichtigen. Bisher haben mehrere Forscher berichtet, dass sich mikrowellenerhitzte Materialien anders verhalten als Materialien, die mit herkömmlichen Methoden erhitzt werden33,34,35,36. In den letzten Jahren hat die Forschung klargestellt, dass die Inhomogenität des Materials einen mesoskaligen Überhitzungspunkt auf dem zu erhitzenden Objekt erzeugt16,17,18; Darüber hinaus wird in diesem System ein Überhitzungspunkt beobachtet.

Abbildung 7a zeigt die Temperaturänderung der Mischung mit der Zeit und (b–e) zeigt das Messergebnis der engen Temperaturverteilung an den Punkten A und D im elektrischen Mikrowellenfeld und bei der Erwärmung durch das Magnetfeld; Jedes Pixel in Abb. 7b – e ist 2,7 μm groß. Abbildung 7b und c zeigen, dass die durch das elektrische Mikrowellenfeld erhitzte Mischung einen Überhitzungspunkt von der Größe von mehreren hundert Mikrometern aufweist. Dieser Überhitzungspunkt liegt etwa 20–50 °C höher als die Umgebung und wird 5 Minuten lang aufrechterhalten. Die durch das Mikrowellenmagnetfeld erhitzte Mischung hat einen Überhitzungspunkt von mehreren Mikrometern oder weniger, ist etwa 50–100 °C höher als die Umgebung und wird 5 Minuten lang aufrechterhalten (Abb. 7d, e). In den in Abb. 7a gezeigten Messergebnissen des monochromatischen Thermometers zeigen das elektrische Mikrowellenfeld und das Magnetfeld nahezu das gleiche Verhalten; Allerdings unterscheidet sich die Temperaturverteilung der Mischung zwischen dem elektrischen und dem magnetischen Feld erheblich.

(a) Temperaturänderung in der Mischung mit der Zeit und (b–e) die enge Temperaturverteilung an den Punkten A und D im elektrischen Mikrowellenfeld und bei der Erwärmung durch das Magnetfeld.

CaCO3, das eine geringe elektrische Leitfähigkeit hat, kann nur durch ein elektrisches Mikrowellenfeld erhitzt werden. Die Erwärmung durch ein Mikrowellen-Magnetfeld erhitzt die Mischung, ohne CaCO3 zu erhitzen. Darüber hinaus sind Karbide Bestandteile der Mischung, die durch elektrische und magnetische Mikrowellenfelder erhitzt werden können. Daher handelt es sich bei den durch Magnetfelderwärmung beobachteten Hochtemperaturpunkten wahrscheinlich um Karbide und bei den Tieftemperaturpunkten wahrscheinlich um CaCO3 und NaCl. Somit lässt sich das Phänomen gut erklären, wenn man berücksichtigt, dass sich CaCO3 nicht zersetzt, weil der Bereich in der Nähe des Karbids erhitzt und in der Mischung gesintert wird.

Kohlenstoffflugasche, die CaCO3 mit und ohne Wasser enthielt, wurde mittels Mikrowellenbestrahlung gesintert. Die Mischung wurde mittels Mikrowellenbestrahlung in etwa 100 s von 300 auf 1000 °C erhitzt. Die Ergebnisse der Resonanzstörungsmethode zeigten, dass der Permittivitätskomplexanteil der Mischung besser ist, wenn eine größere Menge Flugasche mit einem großen Anteil an unverbranntem Kohlenstoff hinzugefügt wird; Darüber hinaus absorbieren CaCO3 und NaCl kaum Mikrowellen. Für das Reaktionsverhalten wurde durch Zugabe von Wasser ein Sinterkörper synthetisiert, der eine große Menge Aragonit enthielt. Der Kohlenstoffspeichergehalt des Sinterkörpers nahm mit zunehmender Heizzeit ab, und der Sinterkörper zeigte nach etwa 1 Minute den höchsten Kohlenstoffgehalt im Vergleich zu denen bei anderen Heizzeiten. Darüber hinaus enthielt der durch das Mikrowellenmagnetfeld erhitzte Sinterkörper mehr CaCO3 als der durch elektrische Feldheizung erhitzte. Die Ergebnisse der Abgasanalyse zeigten, dass durch Mikrowellen-Magnetfelderwärmung CO2 bei einer Temperatur von bis zu 400 °C freigesetzt wird. Darüber hinaus deuten die Ergebnisse des zweidimensionalen Zweifarbenthermometers darauf hin, dass die Mikrowellen-Magnetfeldheizung einen kleineren Überhitzungspunkt von Mikrometern oder weniger aufweist als der, der mit der Mikrowellen-Elektrofeldheizung erreicht wird. Daher ist es notwendig, mit der Analyse mithilfe der mesoskaligen Thermodynamik fortzufahren.

Die Diffusion von Wasser kann unterdrückt werden und beim Temperaturabfall beim Erhitzen der Mischung mit hoher Geschwindigkeit mit Mikrowellen entsteht CaCO3. Die Mikrowellen erhitzen selektiv die Karbide in der Mischung, um die Zersetzung von CaCO3 und die Kohlenstoffverbrennung zu unterdrücken. Es wird erwartet, dass diese Technologie, die sich die Effekte von Hochgeschwindigkeits- und selektiver Erwärmung zunutze macht, auf Technologien zur Umwandlung von aus Beton und Schlacke gewonnenem CaCO3 in kohlenstoffspeichernde Strukturmaterialien ausgeweitet wird.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel (und seinen ergänzenden Informationsdateien) enthalten.

https://ukcop26.org/. Zugriff am 18. Okt. 2022.

Xuan, D., Zhan, B., Poon, CS & Zheng, W. Kohlendioxidsequestrierung von Betonschlammabfällen und deren Verwertung in Bauprodukten. Konstr. Bauen. Mater. 113, 664–672. https://doi.org/10.1016/j.conbuildmat.2016.03.109 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Abe, M., Tanaka, S., Noguchi, M. & Yamasaki, A. Untersuchung der Mineralkarbonisierung durch direktes Einblasen in Betonschlamm. ACS Omega 6, 15564–15571. https://doi.org/10.1021/acsomega.0c04758 (2021).

Artikel CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Iizuka, A., Fujii, M., Yamasaki, A. & Yanagisawa, Y. Entwicklung eines neuen CO2-Sequestrierungsprozesses unter Nutzung der Karbonisierung von Zementabfällen. Ind. Eng. Chem. Res. 43, 7880–7887. https://doi.org/10.1021/ie0496176 (2004).

Artikel CAS Google Scholar

Xuan, D., Zhan, B., Poon, CS & Zheng, W. Innovative Wiederverwendung von Betonschlammabfällen aus Transportbetonwerken in Bauprodukten. J. Hazard. Mater. 312, 65–72. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2016.03.036 (2016).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Kaliyavaradhan, SK, Ling, T.-C. & Mo, KH CO2-Sequestrierung frischer Betonschlammabfälle: Optimierung der CO2-Aufnahme und mögliche Verwendung als potenzielles Zementbindemittel. J. CO2-Nutzung. 42, 101330 (2020). https://doi.org/10.1016/j.jcou.2020.101330.

Park, S., Ahn, Y., Lee, S. & Choi, J. Calciumcarbonatsynthese aus Abfallbeton zur Kohlendioxidabscheidung: Vom Labor zum Pilotmaßstab. J. Hazard. Mater. 403, 123862. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.123862 (2021).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

USGS (US Geological Survey). Eisen- und Stahlschlacke. In Zusammenfassungen mineralischer Rohstoffe. http://minerals.usgs.gov/minerals/pubs/commodity/iron_&_steel_slag/index.html (US Geological Survey).

Eloneva, S. et al. Reduzierung der CO2-Emissionen von Stahlwerken durch Nutzung von Stahlschlacken zur Herstellung von marktfähigem Calciumcarbonat. Stahlres. Int. 80, 415–421 (2009).

CAS Google Scholar

Said, A., Mattila, H.-P., Järvinen, M. & Zevenhoven, R. Herstellung von ausgefälltem Calciumcarbonat (PCC) aus Stahlschlacke zur Fixierung von CO2. Appl. Energie 112, 765–771. https://doi.org/10.1016/j.apenergy.2012.12.042 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Lee, SM et al. Calciumgewinnung aus Stahlschlacke und Herstellung von gefälltem Calciumcarbonat aus Calciumoxid zur Kohlendioxidfixierung. J. Ind. Eng. Chem. 53, 233–240. https://doi.org/10.1016/j.jiec.2017.04.030 (2017).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Mishra, RR & Sharma, AK Mikrowellen-Material-Wechselwirkungsphänomene: Erwärmungsmechanismen, Herausforderungen und Chancen bei der Materialverarbeitung. Kompositionen. A 81, 78–97. https://doi.org/10.1016/j.compositesa.2015.10.035 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Bykov, YV et al. Über den Mechanismus des Mikrowellen-Flash-Sinterns von Keramik. Materialien (Basel) 9, 684. https://doi.org/10.3390/ma9080684 (2016).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Oghbaei, M. & Mirzaee, O. Mikrowelle versus konventionelles Sintern: Ein Überblick über Grundlagen, Vorteile und Anwendungen. J. Alloys Compd. 494, 175–189. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2010.01.068 (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Saitou, K. Mikrowellensintern von Eisen-, Kobalt-, Nickel-, Kupfer- und Edelstahlpulvern. Scr. Mater. 54, 875–879. https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2005.11.006 (2006).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Tao, Y. et al. Direkte Messung der selektiven mikrowelleninduzierten Erwärmung von Agglomeraten dipolarer Moleküle: Der Ursprung und die Parameter, die einen mikrowellenspezifischen Überhitzungseffekt steuern. J. Phys. Chem. B 125, 2146–2156. https://doi.org/10.1021/acs.jpcb.0c10291 (2021).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Ano, T., Tsubaki, S., Fujii, S. & Wada, Y. Entwurf lokaler Mikrowellenerwärmung von Verbundwerkstoffen aus Metallnanopartikeln und Metalloxidsubstraten. J. Phys. Chem. C 125, 23720–23728. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.1c06650 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Kashimura, K. et al. Mikrowellenerwärmungsverhalten in SiC-Faser-MO2-Mischungen (M = Ce, Zr) – Selektive Erwärmung mikrometergroßer Fasern durch ZrO2-Pulver. Prozesse 8, 47. https://doi.org/10.3390/pr8010047 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Blissett, RS & Rowson, NA Ein Überblick über die Mehrkomponentennutzung von Kohleflugasche. Treibstoff 97, 1–23. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2012.03.024 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Külaots, I., Hurt, RH & Suuberg, EM Größenverteilung von unverbranntem Kohlenstoff in Kohleflugasche und ihre Auswirkungen. Kraftstoff 83, 223–230. https://doi.org/10.1016/S0016-2361(03)00255-2 (2004).

Artikel CAS Google Scholar

Styszko-Grochowiak, KS, Gołas, J., Jankowski, H. & Koziński, S. Charakterisierung der Kohleflugasche zur Verbesserung der industriellen Online-Messung des unverbrannten Kohlenstoffgehalts. Treibstoff 83, 1847–1853. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2004.03.005 (2004).

Artikel CAS Google Scholar

Miyake, M., Kimura, Y., Ohashi, T. & Matsuda, M. Herstellung von Aktivkohle-Zeolith-Verbundmaterialien aus Kohleflugasche. Mikropor. Mesopor. Mater. 112, 170–177. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2007.09.028 (2008).

Artikel CAS Google Scholar

Yang, L. et al. Auswirkung der Intensivierung der Vorkonditionierung auf die Abtrennung von unverbranntem Kohlenstoff aus Kohleflugasche. Kraftstoff 242, 174–183. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2019.01.038 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Fujii, T., Kashimura, K. & Tanaka, H. Mikrowellensintern von Flugasche, die unverbrannten Kohlenstoff und Natriumchlorid enthält. J. Hazard. Mater. 369, 318–323. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2018.12.114 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Phasendiagramme für Keramiker. Feige. NEIN. 501, Bd. 1 181 (1964).

Kashimura, K. et al. Auswirkungen der relativen Dichte auf die Mikrowellenerwärmung verschiedener Kohlenstoffpulverpresslinge. Mikrowellen-metallische Mehrteilchenkopplung unter Verwendung räumlich getrennter Magnetfelder. J. Appl. Physik. 113, 024902. https://doi.org/10.1063/1.4772648,024902 (2013).

Artikel ADS Google Scholar

Roy, R., Peelamedu, R., Hurtt, L., Cheng, J. & Agrawal, D. Endgültiger experimenteller Beweis für Mikrowelleneffekte: Radikal neue Effekte getrennter E- und H-Felder, wie z. B. Dekristallisation von Oxiden in Sekunden. Mater. Res. Innov. 6, 128–140. https://doi.org/10.1007/s10019-002-0199-x (2002).

Artikel CAS Google Scholar

Peng, Z., Hwang, J.-Y., Mouris, J., Hutcheon, R. & Huang, X. Mikrowellen-Eindringtiefe in Materialien mit einer magnetischen Suszeptibilität ungleich Null. ISIJ Int. 50, 1590–1596. https://doi.org/10.2355/isijinternational.50.1590 (2010).

Artikel CAS Google Scholar

Yoshikawa, N. et al. Entgiftungsmechanismus von Asbestmaterialien durch Mikrowellenbehandlung. J. Hazard. Mater. 284, 201–206. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2014.09.030 (2015).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Ogura, T., Matsumoto, T., Miwa, S., Mori, M. & Hibiki, T. Experimentelle Studie zum Ausbreitungs- und Ablagerungsverhalten von geschmolzenem Metall. Ann. Nukl. Energie 118, 353–362. https://doi.org/10.1016/j.anucene.2018.04.036 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Haneishi, N. et al. Verstärkung von Festbett-Flussreaktionen unter Mikrowellenbestrahlung durch lokale Erwärmung an den benachbarten Kontaktpunkten der Katalysatorpartikel. Wissenschaft. Rep. 9, 222. https://doi.org/10.1038/s41598-018-35988-y (2019).

Artikel ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Chase, MW NIST-JANAF Thermochemische Tabellen. 4. Aufl., J. Phys. Chem., Ref. Daten, Bde. 641–643 (American Inst. of Physics, 1998).

Gedye, R. et al. Westaway, Humera Ali, Lorraine Baldisera. Der Einsatz von Mikrowellenöfen für eine schnelle organische Synthese. Tetraeder Lett. 27, 279–282. https://doi.org/10.1016/S0040-4039(00)83996-9 (1986).

Artikel CAS Google Scholar

Rosana, MR et al. Mikrowellenspezifische Beschleunigung einer Friedel-Crafts-Reaktion: Hinweise auf selektives Erhitzen in homogener Lösung. J. Org. Chem. 79, 7437–7450. https://doi.org/10.1021/jo501153r (2014).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Baek, H. et al. Herstellung von biohydroraffiniertem Diesel, Kerosin und Kohlenmonoxid aus Fettsäuren unter Verwendung eines Rhodium-Nanopartikel-Katalysators auf Silizium-Nanodraht-Arrays unter Mikrowellenbedingungen. ACS Catal. 10, 2148–2156. https://doi.org/10.1021/acscatal.9b04784 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Voiry, D. et al. Hochwertiges Graphen durch Mikrowellenreduktion von lösungsgeschältem Graphenoxid. Wissenschaft 353, 1413–1416. https://doi.org/10.1126/science.aah3398 (2016).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

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Die Finanzierung erfolgte durch die New Energy and Industrial Technology Development Organization (Zuschuss Nr. P16002).

Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Chubu-Universität, 1200 Matsumoto-cho, Kasugai, Aichi, 487-8501, Japan

K. Kashimura, A. Oshita, T. Miyata und H. Yokawa

Chugoku Kouatsu Concrete Industries Co., Ltd., 4-33 Komachi, Naka-ku, Hiroshima, 730-0041, Japan

S. Segawa, K. Tendo und K. Kurooka

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Korrespondenz mit K. Kashimura.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Kashimura, K., Oshita, A., Miyata, T. et al. Herstellung von Kohlenstoffspeicher-Sinterkörpern unter Verwendung mikrowellenselektiver Hochgeschwindigkeitsheiztechniken. Sci Rep 13, 5122 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-32136-z

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Eingegangen: 5. Januar 2023

Angenommen: 23. März 2023

Veröffentlicht: 29. März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-32136-z

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